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    首次發現地球內部超離子態礦物相

    發布時間:2021-03-12
    30年前,理論預測水(H2O)在極端高溫高壓條件會進入一種介于固態冰與液態水之間的新形態——超離子態。這種形態下水分子中的氫原子會脫離晶格的束縛而在固體氧原子晶格中像液體一樣自由擴散,從而導致導電能力大幅度增加,使固態冰由絕緣體向導體轉變。這種理論預測的“超離子態冰”直到2018年才被科學家采用光導率測量的實驗方法在動態激光加載下證實。水的超離子態對冰巨星,如天王星和海王星,有著深遠的影響,可以解釋這些冰巨星的電導率異常和磁場偏轉現象。

    地球表面覆蓋著大面積的水,然而地球內部不存在或含有極少量的自由水(冰),尤其在下地幔深部水是以羥基形式賦存在礦物中。不同于超離子冰中的固體氧晶格,下地幔礦物主要由鎂、鐵、硅和氧等原子組成晶格。在地球內部高溫高壓環境下,氫原子能否像在氧晶格中一樣在含水礦物晶格中自由流動而形成超離子態?這對于理解地球內部的物質循環、熱量傳導、磁場狀態、電場狀態和氫元素的循環等具有非常重要的影響。

    北京高壓科學研究中心的胡清揚、Duckyoung Kim和劉錦研究員帶領的研究團隊與中國科學院地球化學研究所地球內部物質高溫高壓重點實驗室合作,使用理論計算和實驗相結合的方法首次發現了地球深部的超離子態——含水礦物羥基氧化鐵(FeO2H)會在壓力大約75萬大氣壓,溫度高于1500攝氏度的條件時進入超離子態。這個溫度和壓力范圍覆蓋了下地幔深部的大部分區域。相關工作以“Superionic iron oxide-hydroxide in Earth’s deep mantle”為題發表于近期的Nature Geosciences上 (全文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41561-021-00696-2)。

    2016年北京高壓科學研究中心的胡清揚研究員發現了黃鐵礦結構的二氧化鐵FeO2Fe的價態為+2價),而相同結構的FeO2H可以理解為以FeO2結構為基礎的含水礦物(Nature, 2016)。2017年劉錦研究員發現FeO2H可能在核幔邊界富集,并形成超低地震波波速帶(Nature,2017)。Duckyoung Kim研究員通過理論模擬預測發現了FeO2H中的氫在高溫下具有很強的流動性,能部分掙脫氧的束縛,形成一種介于FeO2FeO2H的混合形態,該結果近年來發表于PNAS,JACS、NSR、Geoscience Frontiers等期刊上。

    FeO2H中的氫具有的流動性是其進入超離子態的雛形,為了進一步研究FeO2H是否能產生超離子態,在北京高壓科學研究中心毛河光院士的指導下,該團隊進行了一系列的原位高溫高壓實驗測量和理論計算。

    中科院地化所副研究員何宇指出:“拉曼光譜測量表明O-H鍵的拉曼峰會在壓力高于73萬大氣壓的條件下向低波數移動。通常情況下,同一個拉曼峰在壓力作用下由于原子間距離的縮減而向高波數移動。此處拉曼峰的藍移預示著O-H鍵的強度減弱,這一實驗結果與理論計算的結果相符。O-H鍵在高壓下逐漸減弱,會形成局域性的自由擴散,理論預測高壓下當溫度升高到1400攝氏度或更高,質子能完全脫離氧原子的束縛,發生快速擴散,其擴散系數高達10-8-10-7平方米每秒,可與液體分子運動類比,這完全符合超離子態的定義?!?/p>

    侯明強博士指出:“理論預測在超離子態下自由移動的氫離子會導致FeO2Hx的電導率在相變點突然增加。我們在金剛石壓砧內設計了四電極的范德堡測量方法,實現了高溫高壓下材料的電導率測量。在100-121萬大氣壓下,當FeO2Hx被加熱到1500-1700攝氏度時其電導率增大了兩倍。高溫促使氫離子像自由電子一樣在的FeO2晶格中自由移動,從而使電導率急劇增加。電導率的突變是超離子態最直接最強有力的證據?!?/p>

    北京高壓科學研究中心主任毛河光院士點評道:“這是地幔深部第一個發現的超離子態含水礦物。傳統上認為受制于固體相的高粘性,地幔對流是很慢的,時常需要以萬年甚至百萬年為單位研究地幔內部的活動。超離子態氫類似于液體,在高溫下能進行高速擴散運動。它不但能夠快速傳遞熱能,同時由于氫具有質量,因而也是物質傳輸的載體。這一發現將使得地幔對流速率比以往提升數個數量級,對地球內部的物質和能量循環的認識將是一個顛覆性的工作?!?。

    Tetsuya Komabayashi教授,以“Hydrogen dances in the deep mantle”為題在Nature Geoscience上發表了對本工作的評述,他認為:“該研究表明,含水礦物在下地幔溫壓下的超離子態轉變可以導致其電導率上升多個數量級,這將為下地幔水的分布提供重要的指示作用。讓人興奮的是,這將使得利用電導率差異,對下地幔水的分布進行測繪成為可能,從而為地球深部水循環提供深入認知?!?nbsp;(全文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41561-021-00704-5

    該論文的第一作者是侯明強博士和何宇副研究員,通訊作者是胡清揚研究員、劉錦研究員和Duckyoung Kim研究員。此工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中科院青年創新促進會和騰訊基金會等項目的支持。

     

    圖示:深下地幔高導電的超離子態。

     

    (高壓室李和平課題組/供稿)

     

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